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NatC: 非均质界面激活解吸与纳米多孔介质内油气开采的长期动力学特征
2019-03-26   科技处  责编:王晓佳  阅读6129次
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dnf私服发布网 www.phemphat.com 非常规油气藏(例如页岩气)的油气开采因其对环境的响及预测上的诸多不确定因素而一直存在争议。但现如今人们仍缺乏相关的科学知识,无法提出可靠的替代方案。目前非常规油气藏普遍存在需要水力压裂、产量下降迅速和超低渗透率等特征,这些特征是由于非常规油气藏固有的纳米孔隙结构决定的,并且这些特征的存在对于现有的开采技术造成了巨大挑战。

麻省理工学院研究人员Thomas Lee, Lyde ´ric Bocquet Benoit Coasne通过分子模拟和统计模型研究表明,湿干酪根表面的界面效应阻碍了油气的开采。根据界面润湿性模拟得到的能量势垒能够通过热活化提高油气采收率;并研究建立了油气开采动力学统计模型,该模型得出的二段式采收率衰减规律与已发表的数据一致,即短期衰减(与达西规律描述一致),接着是由于无法达到的能量势垒造成的快速代数衰减。用二氧化碳或丙烷代替水可以消除能量势垒,因此清洁高效的开采非常规油气变得更具希望和潜力。

1  非常规油气开采

该示意图展示了水力压裂形成的网状裂缝(蓝色)沟通油气藏基质(褐色)中原本相互独立的富烃干酪根团块体(黄色)??悸茄沽押笏ρ沽蚜逊焱缰械乃敫衫腋砻娼哟デ榭?。油气采出需要形成具有高界面能的内核。放大后的图像展示了甲烷核(深灰色)在与页岩中亲水矿物表面(石英,SiO原子为红色和金色球体)相邻的干酪根表面(黄色)形成。其它无机相,如粘土,由于它们对甲烷和水具有相似的润湿性,会造成同样的界面激活运移行为。然而,表面化学和几何构型的局部变化将决定阻碍采收的能量势垒大小,页岩的非均质性、多尺度结构使得这些能量势垒的数值范围非??矸?。

2 一定外加压差下在纳米多孔介质中的界面运移

图中(a)研究了三种干酪根模型:(I)有序碳纳米管排列;(II)无序纳米多孔碳材料;(III)含有亲水(石英)和疏水(CNTs)的复合膜结构。(b)甲烷(深灰色)最初受限于碳纳米管膜(黄色)内,该碳纳米管膜排列成三角形晶格。(I)通过使用活塞(未画出),膜的左侧接触一个恒压P=25MPa的甲烷储层,通过使用第二个固体活塞(未画出),膜的右侧被压力为 P的一层厚的液态水膜(白色和红色)覆盖。当时间t=0时,通过降低P,采用ΔP <0时,抽取甲烷。(II) 考虑不同的纳米管半径r和孔隙间距Dr=0.59nmD=1.70nm)。(c) 逸出平均时间τact与压降ΔP的关系图,实线为这些点的指数拟合(τact ~exp(aΔP)a=0.21±0.04 MPa),插图为用来估计τact不同的等效模拟;在完全相同的温度和压力条件P =15 MPaT=423 K)但不同的初始配置(7)下,研究了单位表面积从膜中抽取甲烷的量nex时间t的关系。

3  湿表面激活解吸

图中(a)在不同压降ΔP下,通过伞形取样计算的自由能ΔG/kB T与单位面积内抽取的甲烷量nex的关系曲线。自由能是在低nex下相对于局部最小值给出??拙?/span>r=0.59nm,孔间距D=1.7nm。(b)在受限(I)和采出(II)状态之间ΔP =0时,单位面积上的自由能变化量ΔG /A(mJ·m-2)与表面固体部分1-φ关系曲线。各点孔径r和间距D见补充表3。直线为ΔG /A=-S(1-φ)的拟合,S= -16.6±0.4 mJ·m-2 。(c)与受限(I、低nex)和抽?。?/span>II、高nex)状态相对应的典型分子构型。深灰色的球代表甲烷分子,红色和白色的球代表水分子(纳米多孔膜呈黄色)。对于每个系统,还显示了不同的界面:MW;AWMA。

4  表面能最小化和临界核

图中(a) 根据不同压差(圆、正方形和三角形分别为10、12.515MPa)的表面能最小化计算,甲烷核的自由能ΔG与其体积Vact的关系图,考察了不同孔隙表面分数φ的影响。自由能由ΔGCAWRK2归一化,体积由RK3归一化,开尔文半径RK=γAW/|ΔP|。对于一个给定的表面几何形状,以相应的孔隙度φ数据为特征,各种压力点落在一条曲线上。实线表示预测的自由能,假设具有球帽几何形状,其有效接触角θeff 通过与表面演化结果的拟合决定。对于每种几何形状, 拟合的θeff值与使用非均质表面润湿Cassie-Baxter 方程预测值之间的差值都在以内。(b)示意图为甲烷(灰色)在纳米多孔膜(黄色)和水(蓝色)界面上接触角的几何形状。θeff Cassie-Baxter方程中描述的接触角。

5  CO2作为替代的压裂相

图中展示了在0.2ns的无偏分子动力学模拟中,采出的甲烷分子数(红色),吸附在孔隙中的甲烷分子数(绿色),注入到纳米多孔膜(蓝色)中的压裂相CO2分子数,压差是ΔP =20MPa。这些数据点对应于七个等效模拟的平均值,即在不同初始条件下的重复实验。当使用CO2作为压裂液时,甲烷会立即从孔隙中解吸,没有证据表明存在限制其采出的能量势垒,这与图2(c)形成了鲜明对比。

该项研究成果发表在国际顶级期刊《Nature Communications》上:Thomas Lee, Lyde´ric Bocquet and Benoit Coasne. Activated desorption at heterogeneous interfaces and long-time kinetics of hydrocarbon recovery from nanoporous media, Nature Communications, 2016, 7: 11890.(译文:由庆/能源学院)

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